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Aug 02, 2023

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Scientific Reports volume 13, Numéro d'article : 7644 (2023) Citer cet article 2175 Accès 2 Citations 2 Détails d'Altmetric Metrics Une variété considérable de combinaisons donneur-accepteur (D-A) offre le

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 7644 (2023) Citer cet article

2175 Accès

2 citations

2 Altmétrique

Détails des métriques

Une variété considérable de combinaisons donneur-accepteur (D – A) offre le potentiel de réaliser des matériaux à fluorescence retardée (TADF) thermiquement activés très efficaces. Les composés multiples de type D – A constituent l’une des familles prometteuses de matériaux TADF en termes de stabilité et d’efficacité. Cependant, ces émetteurs sont toujours composés de donneurs à base de carbazole malgré un large choix de fragments utilisés dans des molécules D – A simples liées linéairement. Ici, nous avons développé un composé TADF de type D – A multiple avec deux unités donneuses distinctes de 9,10-dihydro-9,9-diméthylacridine (DMAC) et de carbazole comme conception hétéro-donneuse. Le nouvel émetteur présente un rendement quantique de photoluminescence (PLQY) élevé dans diverses conditions, notamment un mélange de milieux polaires et des concentrations élevées. Les diodes électroluminescentes organiques (OLED) ont montré une efficacité quantique externe (EQE) raisonnablement élevée. De plus, nous avons révélé que les molécules de type D – A multiples présentaient une meilleure photostabilité que les molécules de type D – A simples, tandis que la stabilité opérationnelle dans les OLED implique d'autres facteurs dominants.

La fluorescence retardée activée thermiquement (TADF) est devenue l'émetteur de troisième génération des diodes électroluminescentes organiques (OLED), ce qui facilite la récolte des excitons singulet et triplet par croisement intersystème inverse (RISC), ce qui entraîne une efficacité quantique interne de 100 % (IQE). )1. Ce phénomène se produit à température ambiante en raison d'un petit écart énergétique d'un seul triplet (ΔEST) entre les états singulet et triplet excités les plus bas (S1 et T1), qui peut être réalisé en séparant spatialement l'orbitale moléculaire occupée la plus élevée (HOMO) et l'orbitale moléculaire la plus basse. orbitale moléculaire inoccupée (LUMO). Ainsi, la conception moléculaire unique des émetteurs TADF est basée sur différents types d’unités donneuses (D) et acceptrices (A)2,3,4,5. L'intérêt récent pour le domaine de recherche de TADF est lié au contrôle des constantes de taux, par exemple, à la maximisation du taux RISC (kRISC)6,7,8,9,10,11,12,13,14. Le kRISC rapide peut réduire les excitons triplets à longue durée de vie, ce qui contribuerait à réduire les pertes d'excitons et la perte d'efficacité . Étant donné que les émetteurs fluorescents présentent généralement une meilleure stabilité que les émetteurs à phosphorescence et TADF avec des excitons triples à haute énergie, un autre avantage attendu du kRISC rapide est l'amélioration de la durabilité du dispositif, qui constitue un problème sérieux et de longue date dans les applications du TADF17,18. ,19,20. Cependant, les relations entre la durabilité du dispositif, le kRISC et les structures moléculaires n'ont pas été comprises de manière exhaustive. Par exemple, une série de composés avec des donneurs de carbazole et des accepteurs de benzonitrile représentés par 4CzIPN ont atteint des stabilités élevées satisfaisantes malgré un kRISC modérément rapide (~ 106 s−1) 1,21. Du point de vue de la structure chimique, les multiples unités donneuses permettent non seulement une variation des interactions D – A et de la force de transfert de charge (CT), mais également des interactions intramoléculaires π – π et de l'effet de délocalisation, qui peuvent être associés à la haute stabilité . De plus, la stratégie hétéro-donneuse introduisant des unités de deuxième donneur pourrait améliorer encore les stabilités en plus des propriétés photophysiques . Cependant, les conceptions à donneurs multiples et hétéro-donneurs sont toujours basées sur des donneurs à base de carbazole tels que le carbazole parent et le carbazole 3,6-disubstitué25,26,27,28,29. Par conséquent, il est souhaité de vérifier les stratégies de donneurs multiples et hétéro-donneurs en incorporant un type différent de donneur et en les comparant à des molécules D – A simples liées linéairement.

Dans cet article, nous avons développé une nouvelle molécule de type multiple et hétéro-donneur, nommée 2Cz2DMAC2BN (Fig. 1, encadré), composée de deux carbazole (Cz), de deux 9,10-dihydro-9,9-diméthylacridine (DMAC), et deux unités benzonitrile (BN) connectées au cycle phényle central. Les émetteurs basés sur le DMAC forment un CT puissant en raison de la nature plus forte du donneur du DMAC par rapport au Cz et de la structure plus tordue. En se combinant avec le fragment accepteur faible, les couleurs d'émission de 2Cz2DMAC2BN apparaissent du bleu ciel au vert, ce qui rend possible une variété de choix d'émetteurs de référence. De plus, un rendement quantique photoluminescent élevé (PLQY) et un petit ΔEST prouvent les propriétés TADF efficaces pour 2Cz2DMAC2BN. Ainsi, les stabilités de différents types d’excellents matériaux TADF présentant des propriétés photophysiques similaires ont été comparées. L'analyse des paramètres photophysiques et des stabilités de ces composés permettrait de mieux comprendre la relation structure-propriété dans les conceptions multiples et hétéro-donneurs.